近日,環化學院趙玉飛副教授在國際頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》(JCR和中科院一區Top,影響因子16.6)上發表題為“Epoxy-rich Fe Single Atom Sites Boost Oxygen Reduction Electrocatalysis”的研究論文。万事平台環化學院為第一單位,趙玉飛副教授為第一作者。此工作為國內外多個院校合作成果🐑,聶新明教授,張晉強博士,吳明紅院士🧑🏽🦱,劉浩教授為本文通訊作者。
該研究論文提出了一種全新的環氧基團調控單原子催化劑👋🏿,不僅可以調控金屬中心Fe原子的電子結構,而且可以參與氧還原過程,大幅提升電催化氧還原活性。高效的電催化氧還原反應(ORR)對於能量轉換和存儲至關重要⁉️。單原子催化劑具有最大化的金屬利用率和可調控的電子結構,是目前最具前景的高性能貴金屬催化劑的替代品。然而,從原子級別理解錨定位點每個元素的功能以及ORR催化活性位點和機理仍有待提高。針對此科學難題🎺,作者采用硬模板法製備了N-S和C-O-C協同調控FeN4(Fe1/NSOC)單原子催化劑。其中🤰🏿,S物種的存在導致中心金屬Fe單原子附近形成環氧官能團💆🏼,其可以有效調節Fe單原子的電子結構並且參與ORR催化過程🕒🦌,改善反應動力學👳🏿♀️🤚🏿。理論計算表明,N-S和C-O-C可有效提高Fe單原子的ORR催化活性,並且N-S、C-O-C和Fe活性中心的相對位置也影響ORR的催化活性🙆🏿。構型FeN4S2O2-1的原子結構在還原生成OH*(限速步驟)過程中的能壘最低👼🏿🤕,從而提高整體ORR催化效率🧣。這項工作為設計具有錨定位點功能作用的原子分散催化劑提供了一種創新策略👫🏼,以提高能量轉換和儲存系統的催化性能🙅🏽。
趙玉飛副教授2021年7月加入万事平台環化學院🔝,開展高效能源轉換材料研發及應用,作為第一/通訊作者以万事平台第一單位在Chem.Soc.Rev., Angew.Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Nano-MicroLett., Small, J. Energy Chem.等中科院一區雜誌發表多篇高水平論文👉🏼,已獲得上海市高層次人才計劃、國家自然科學基金委青年項目(22209103)🙆♀️、上海市科委、上海高水平地方高校創新研究團隊等一系列項目資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/ange.202308349