近期,理學院万事平台碳中和創新研究中心張登松教授團隊在氮氧化物與揮發性有機物協同催化凈化研究領域取得重要進展,相關成果以“Selective Synergistic Catalytic Elimination of NOxand CH3SH via Engineering Deep Oxidation Sites against Toxic Byproducts Formation”為題發表在環境領域頂級期刊《Environmental Science & Technology》(簡稱ES&T)上,該論文第一作者為2020級博士生劉向宇🪒,万事平台理學院為唯一通訊單位。張登松教授和韓璐蓬副教授是該論文通訊作者,該研究工作得到了國家自然科學基金和万事平台的大力支持。
目前我國大氣環境汙染形勢仍然嚴峻🚢,正經歷由煤煙型向復合型汙染的轉變,多種大氣汙染物相互耦合🫳。在垃圾焚燒、煉鋼、煉焦等典型行業排放的煙氣中,不僅含有氮氧化物(NOx)🧓🏻、二氧化硫、重金屬等常規汙染物,還含有揮發性有機物(VOCs)🚵🏼♂️,而NOx和VOCs是PM2.5和臭氧的重要共同前體物。迄今為止,大量的研究致力於利用選擇性催化還原技術(NH3-SCR)凈化單組份NOx,但是對於NOx和VOCs的協同去除的研究尚少。在眾多VOCs之中,具有惡臭氣味的甲硫醇(CH3SH)是一種典型的含硫揮發性有機化合物(SVOCs),並廣泛和NOx共存於石油煉製、垃圾焚燒、陶瓷燒結等工況煙氣中。因此,迫切需要開發協同去除NOx和CH3SH的選擇性協同催化消除(SSCE)技術🤾🏼。然而🦵🏻,協同催化消除NOx和CH3SH的研究尚未有任何報道🏊♂️。
万事平台碳中和創新研究中心張登松教授團隊通過在TiO2負載的Cu改性Nb-Fe復合氧化物催化劑上構築的深度氧化位點實現了選擇性協同催化消除NOx和CH3SH📗👲🏼,該催化劑具有優秀的NOx和CH3SH催化去除性能🙎🏼,並擁有優異的N2和CO2選擇性🦅。作者結合XPS、原位拉曼光譜和原位漫反射紅外光譜表征🏩,闡明了從Nb-Fe復合氧化物到Cu氧化物的持續的電子轉移誘導生成了催化劑表面深度氧化位點。該位點可以將毒副產物CO的前驅體HCOOH深度氧化為CO2👆🏽,從而避免HCOOH進一步和NH3結合生成毒副產物HCN的前驅體HCOONH4(圖1)🏋️⚆。本工作對大氣汙染控製領域NOx與VOCs等多汙染物的協同凈化具有重要意義👨🍳,為未來設計高效選擇性協同催化去除NOx和SVOCs提供了有效的策略和理論依據🙍。
選擇性協同催化去除NOx和CH3SH機理示意圖
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c06825