近日,理學院化學系趙宏濱教授課題組在化學大類一區期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上發表了題目為《High DHA selectivity and low-cost electrode for glycerol oxidation: CuO regulates MnO2 electron density to promote DHA desorption》的文章🏈。万事平台理學院為本論文的第一完成單位和通訊單位🙋🏼♂️,理學院化學系21級碩士研究生黃子健為第一作者,理學院趙宏濱和葉代新為共同通訊作者。
甘油是生物柴油製備的廢棄物🧑🦽,利用甘油製備得到高價值的化學品備受關註。同時利用甘油電氧化(GOR)取代電解水中析氧反應提升電解效率是一項十分有效的節能途徑🧘🏻♀️。
本工作通過水熱法構建銅錳自支撐電極(MnO2-CuO/CF),實現了在1.3 V電壓下對1,3-二羥基丙酮(DHA)的選擇性為60%🏦。通過DFT模擬揭示了氧化銅和二氧化錳之間的協同效應,增強了對甘油的吸附。氧化銅和二氧化錳的重疊構型引起二氧化錳上的電子密度降低,防止了DHA進一步氧化,從而增加了DHA的選擇性。通過GOR與水電解製氫相耦合,實現了高附加值有機產品和高純氫的雙重獲取,為綠色製氫和高附加值化學品的電化學合成提供了全新的思路。
圖1 MnO2-CuO/CF的表征和DFT模擬
圖2 MnO2-CuO/CF的電化學性能和在1.3 V下的產物選擇性
該工作得到了浙江省重點研發計劃(編號:2019C01072)和自然科學基金項目(編號:22002086, 22204096))和廣東省燃料電池重點實驗室的資助🌬🏇🏻。
全文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123986