近日👳♂️，理學院物理系上海市高溫超導重點實驗室碩士研究生孫孟霞在導師尹鑫茂教授的指導下，與合作者在國際知名物理學期刊《ACS Photonics》（中科院一區top期刊）上發表題為《Tunable Collective Excitations in Epitaxial Perovskite Nickelates》的研究論文👊🏿。文章的合作者有：列日大學何旭博士、新加坡國立大學陳智新博士👐🏻、美國太平洋國家實驗室王樂博士、万事平台蔡傳兵教授、孫碩副教授、曾誌剛副教授等。万事平台為第一完成單位和通訊單位。
鎳酸鹽與高溫超導銅酸鹽在結構和電子特性上具有相似性，促使科研界對鎳酸鹽超導性進行探索，最新研究發現無限層鎳酸鹽薄膜具有超導性且其單晶體系的超導轉變溫度已達到液氮溫區🐻❄️。鎳基超導的發現不僅為納米尺度下強關聯材料電子相的精確控製提供了實證，也為非常規超導機理的探究開辟了新思路🧑🦼。此外🧑🦼，在強關聯氧化物中，金屬等離激元現象已成為學術界的研究熱點🆎，促進了基礎科學研究及其潛在應用的快速發展。理論分析表明🌁，在Mott體系中考慮短程及長程庫倫相互作用時🤽🏻♂️，會激發具有多個有序光子能量的關聯等離激元，其源於體系內關聯電子的集體振蕩👉🍎，並已在铌酸鹽🏃♂️➡️、銅酸鹽等強關聯體系中被報道📘。LaNiO3作為鎳基超導的母體材料和典型的強關聯材料👩，其Ni-O軌道雜化在解釋量子多體問題中至關重要，然而在促進等離激元形成中的作用尚未充分探索💋，這可能為揭示鎳基超導機理研究提供關鍵線索😮。
在這項工作中✊🏽🫄🏽，該課題組通過分子束外延（Molecular beam epitaxy🛣，MBE）技術在LaAlO3（LAO）襯底上製備了La1-xSrxNiO3（LSNO）薄膜，其中Sr摻雜濃度分別x=0；x=0.125（LSNO(0.125)）；x=0.25（LSNO(0.25)）。通過橢圓偏振光譜（Spectroscopic ellipsometry𓀇，SE）技術觀察到該體系內金屬等離激元與關聯等離激元的激發，並揭示了它們有趣的演變過程。其中，在LNO薄膜中觀察到金屬等離激元和關聯等離激元的共同激發行為；在LSNO(0.125)薄膜中僅觀察到金屬等離激元的激發；而在LSNO(0.25)薄膜中僅觀察到關聯等離激元激發🪕。與其他摻雜濃度樣品不同，LSNO(0.125)薄膜具有高光電導率且未表現出關聯等離激元激發✤。結合SE光譜與X射線吸收光譜（X-ray absorption spectroscopy⛎🤦，XAS）的綜合實驗研究，發現LSNO(0.125) 樣品的O2p-Ni3d軌道雜化明顯增強，有效相關U*明顯減弱，這解釋了該體系中關聯等離激元消失和高光電導率的原因，即Ni-O軌道雜化強度對系統內有效相互作用U*起著重要的決定作用，這反過來又會影響LSNO薄膜中等離激元的形成與耗散，進一步影響該體系內光譜權重（Spectral weigh，SW）的增強與轉移。值得註意的是🤲🏼，在LSNO體系中觀察到的關聯等離激元激發與在金屬系統(如金🧑🏿🦳、石墨烯和VO2)中發現的金屬等離激元有著根本的不同。LSNO體系中等離激元在可見-紫外範圍內存在多個等離子體頻率𓀀，增強了光調製的靈活性。此外👋，LNO薄膜在同一能量位置存在金屬和關聯等離激元同時激發，這是前所未有的現象，支持了關聯等離激元與空間光子的有效耦合並增強了金屬等離激元的激發。
此項研究首次從光譜學角度揭示了鎳酸鹽體系中關聯電荷的集體振蕩行為👬🏼，並通過控製Sr摻雜濃度和Ni-O軌道雜化調節LSNO薄膜中的集體激發行為🗝。這些研究成果不僅加深了鎳基超導母體材料關聯電子行為的基本理解🚵🏻♀️，推動了超導機製的探究，也為高性能光電器件材料的研發提供了新途徑💇♀️。
本工作得到國家自然科學基金項目(批準號:52172271,12374378,52307026)🤷🏽♂️，國家重點研發計劃項目(批準號:2022YFE03150200)，上海市科技創新計劃項目(批準號:22511100200,23511101600)🫃🏼，中國科學院戰略重點研究計劃項目(批準號:22511100200,23511101600);XDB25000000)的支持。近年來，上海市高溫超導重點實驗室在高溫超導關鍵成材技術、超導量子磁通渦旋、超導量子約瑟夫森結型器件、非常規高溫超導、強關聯氧化物電子自旋和超導強電應用等方向上形成了很好的國際化研究氛圍➝，實驗室青年人才在量子功能材料與高溫超導領域具有很好的國際影響力，近年來主辦國內外學術會議或在重要學術會議上作大會報告20余次，主持或參與國家重點研發計劃、中科院戰略先導專項或上海市重大重點項目👐🏼、國家標準等十多項⇢。
論文鏈接🤲🏻：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsphotonics.4c00210
