近期,理學院/納米科學與技術研究中心張登松研究團隊在環境領域頂級期刊《Environmental Science & Technology》(簡稱EST)上連續發表三篇研究型論文,該雜誌為環境科學與生態學領域最具影響力的頂級學術期刊。
隨著工業與交通運輸業的發展🏆,氮氧化物(NOx)排放量與日俱增,NOx是造成酸雨、光化學煙霧及霧霾的主要原因,嚴重危害人類健康,破壞生態環境平衡🍺。目前NH3選擇性還原(NH3-SCR)是最有效的NOx控製技術,釩基催化劑已經廣泛應用於電廠脫硝工藝中。然而,商業釩基催化劑活性溫度窗口窄,很難應用於低溫(< 300 oC)脫硝過程,比如工業窯爐、垃圾焚燒等非電行業🍄👨🏼🔧。此外當煙氣含SO2時,催化活性位發生硫化且易生成NH4HSO4覆蓋催化劑活性位,導致催化劑中毒失活💃。尤其低溫脫硝過程🧿,沉積的硫酸鹽更難分解💇🏽🧎,造成催化劑不可逆失活🐗。因此,開發新型低溫抗硫催化劑是當前環境科學領域的熱點與難點。針對當前低溫抗硫催化劑所面臨的挑戰🏃♂️,張登松研究團隊提出了三種有效提高低溫抗硫性能的策略🆔,即限域結構減弱SO2競爭吸附👩🏽🎓、抑製活性位點硫化;構築活性位與硫中毒位分離的新型結構👵🏼;創立核殼結構抑製硫酸金屬鹽的沉積、促進NH4HSO4分解👁。利用該三種設計策略😮💨,成功構築了三類優異的抗硫脫硝催化劑,系統闡明了抗硫中毒機理,三項工作均發表在《Environmental Science & Technology》雜誌上🈂️。
首先,該團隊製備了埃洛石負載的Fe2O3結構限域的CeW催化劑,該催化劑具有優異的SCR活性並且在300 oC擁有良好的抗硫性能。優異的催化性能來源於催化劑表面豐富的活性氧物種和各活性組分之間的協同作用以及更多活潑的活性物種。SO2存在時,由於外層Fe物種對內部Ce-W活性組分的限域保護作用👱🏻♂️,催化劑中的活性組分不受SO2的影響,使催化劑具有較高的抗硫性能👎🏽。目前該論文為高被引論文,得到學術界的廣泛認可。該團隊碩士生康琳和博士後韓璐蓬為共同第一作者,張登松研究員為文章的通訊作者。文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.8b05637

依據該團隊提出的活性位與硫中毒位分離的抗硫策略,該團隊利用蒸汽氧化以及熱處理的方法,在金屬鋁絲網上原位構築了Al2O3納米陣列,並負載Fe2O3和CeO2活性組分🔋。該催化劑具有較高的SCR活性並且在270 oC展現了良好的抗硫性能。SO2存在時🥠,CeO2的優先硫化減輕了Fe2O3的硫化👩🏼💻🐝,同時維持了NH4+和NH2活性物種的高反應活性。此外,在Eley-Rideal反應機理下,NO不需要與硫酸鹽參與競爭吸附就可以與吸附的氨物種反應,因此極大提高了SO2的耐受性🧜🏻♂️🦻🏿。該工作首次提出了Ce犧牲位保護鐵活性組分的低溫抗硫策略🧚♀️,並采用金屬整體式基體實現催化劑的結構強化🚴🏻♀️,為開發低溫耐硫SCR催化劑提供了新策略,對低溫抗硫脫硝機理的研究以及進一步的實際應用起到了推進作用。該團隊博士後韓璐蓬為第一作者,張登松研究員為文章的通訊作者。文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01217

為了實現SCR催化劑的過程強化與低溫抗硫性能的有機統一,該團隊利用蒸汽氧化以及鈦酸酯偶聯劑輔助一步自組裝法製備了https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b00435

這三項工作得到國家科技部、國家自然科學基金委、上海市科委👨🏿🔬、上海市教委、中國博士後基金等項目的資助。2017年張登松研究員獲得國家優秀青年科學基金的資助,張登松研究員牽頭的研究成果《燃煤煙氣氮氧化物控製關鍵技術及副產物安全資源化利用》獲得2018年上海市科技進步二等獎🎎。在當前大氣汙染控製成為國家戰略的關鍵時期,張登松研究員所帶領的團隊正在對NOx、VOC控製等關鍵科學問題進行更深入的研究💤,為打贏“藍天保衛戰”貢獻力量。